El Archivo del Museo Cerralbo aparece como tal en 1924, con la fundación del Museo, tras aceptar el Estado el legado testamentario del XVII marqués de Cerralbo. El origen orgánico del Archivo se encuentra en la documentación generada por el Museo en el desarrollo de sus actividades. Desde su fundación hasta hoy este fondo administrativo no ha dejado de crecer y da cuenta de la evolución de la institución a lo largo de su primer siglo de vida.
Junto a este fondo administrativo, desde bien temprano el Archivo contó con una sección histórica, que hoy día reúne un total de once fondos. El primero de ellos y más extenso es el constituido por los papeles personales del XVII marqués de Cerralbo, legado en 1922 a su hija política Amelia del Valle Serrano, II marquesa de Villa-Huerta, y que esta dejó a su muerte en 1927 al Museo, aportando, a la vez, sus propios papeles. Este fondo recoge la destacada trayectoria política del fundador como jefe del carlismo, sus contribuciones científicas como académico y en la arqueología, su animada vida social, sus viajes, parte de su administración, pero no la documentación de las casas nobiliarias que ostentó, cuyos archivos fueron repartidos entre los sucesores en los títulos. Con posterioridad, en la segunda mitad del siglo XX el acervo documental del Archivo se ha visto enriquecido mediante varias donaciones y compras, siendo la última incorporación el fondo de María Francisca Martín Bellefroid (2018).
En la actualidad el Archivo del Museo Cerralbo se compone de un total de once fondos:
El Archivo destaca por la variedad y riqueza de sus fondos, así en cronología, con documentos que van del siglo XV al siglo XXI, como en tipologías (cartas, telegramas, minutas, facturas, testamentos, postales, menús, fotografías, documentación contable y económica, manuscritos literarios, cuadernos de viajes, etc.).
El acceso al Archivo del Museo Cerralbo es libre, si bien para efectuar la entrada y consulta de fondos es necesario concertar cita mediante comunicación dirigida a la dirección de correo electrónico archivo.cerralbo@cultura.gob.es . Además, los trabajos de catalogación y digitalización realizados han permitido poner a disposición de los investigadores el acceso telemático a los fondos Luis Cortés Echanove y Jaime Parladé Sanjuanena a través del portal CERES (véase la Guía adjunta).