La Armería del Museo Cerralbo posee cerca de 700 piezas de diversa procedencia: Europa, América, Asia y Oceanía, y se compone de armaduras y armas, tanto defensivas como ofensivas.
Entre sus tipologías encontramos armas blancas pero también armas de fuego, como arcabuces, fusiles, escopetas y pistolas, que reflejan la evolución de la actividad bélica desde el siglo XV hasta el siglo XIX.
Tras la invención de la pólvora, las armaduras que se remontaban a los tiempos feudales, perdieron su valor defensivo, lo que hizo que en las grandes familias nobles surgieran armerías de coleccionista en las que se mostraban diversos arneses de guerra vinculados a hechos gloriosos de la familia. Es el caso de la Armería del marqués de Cerralbo, ubicada en el Piso Principal, en la que los arneses más importantes de la colección están en íntima relación con los hechos históricos y heroicos de su linaje.
Las piezas fueraon adquiridas tanto en España como en el extranjero, principalmente en las subastas parisinas de hoteles como el Hôtel Drouot, pero también en otros lugares y países visitados por las familias Cerralbo y Villa-Huerta.