Las colecciones del Museo Cerralbo comprenden la colección Cerralbo, legada al Estado en 1922, y la colección Villa Huerta, legada al Museo en 1927. Las dos responden a un mismo concepto y gusto coleccionista y comprenden una gran variedad de objetos, en su mayor parte adquiridos en el mercado de arte activo durante el último cuarto del siglo XIX.
Si bien son escasos los datos sobre la procedencia de las piezas, conocemos que las compras fueron continuas a partir de 1876, una vez que el marqués de Cerralbo vendió unas fincas rústicas heredadas de su abuelo con el propósito de adquirir objetos artísticos, arqueológicos y de curiosidad. Por ello asistió con frecuencia a las subastas celebradas en el Hôtel Drouot de Paris, donde adquirió esculturas, armaduras y armas, pintura, dibujos, instrumentos musicales y objetos exóticos u orientales. En 1883 inició las compras a la testamentaría del marqués de Salamanca, incorporando a su pinacoteca cincuenta pinturas de la galería de cuadros del palacio de Vista Alegre, muchas procedentes de la antigua colección Madrazo. Hacia 1895 el Marqués culminó el proyecto de crear un museo instalando sus colecciones en el Portal, la Escalera de Honor y en los salones del Piso Principal de la residencia familiar de la calle Ventura Rodríguez que, antes de convertirse en una institución pública, se conocían como las Galerías artísticas y arqueológicas del marqués de Cerralbo.
Uno de los objetivos de la investigación llevada a cabo en el Museo Cerralbo es actualizar la catalogación de estas colecciones, por medio de la revisión de datos y la aportación de información inédita sobre autores o lugares de fabricación, dataciones, técnicas de elaboración y contextos histórico-artísticos o funcionales. Con este objetivo se conjuga otra línea de investigación sobre la historia del Museo, la formación de sus colecciones y sus ambientes, y la figura histórica del marqués de Cerralbo, en sus múltiples facetas de político carlista, coleccionista y arqueólogo.
Actualmente se encuentran en proceso de revisión y estudio las colecciones de pintura y dibujo, arqueología y artes decorativas; también los documentos carlistas y las fotografías del Archivo Histórico del Museo. El fruto de estas investigaciones realizadas por el personal del Museo Cerralbo o por investigadores externos se difunde a través de publicaciones especializadas o de las fichas que se van incorporando y actualizando en el catálogo colectivo de la Red Digital de Colecciones de Museos de España (Cer.es), accesible a través de la red.