La colección de monedas del marqués de Cerralbo fue sin duda una de sus colecciones más queridas. No solo por ser la que inició más tempranamente sino también por ser una de las aficiones que como historiador y coleccionista compartió con su amigo e hijastro Antonio del Valle, marqués de Villa-Huerta. Sus colecciones numismáticas se unificaron, y ambos firmaron un acuerdo según el cual cualquiera de ellos heredaría la colección a la muerte del otro, de manera que se evitase la disgregación de un fondo que supera los 24.000 ítems y actualmente es uno de los más importantes fondos públicos de procedencia privada conservados en nuestro país.
En un recorrido por este monetario, encontramos monedas desde la Edad Antigua hasta las primeras décadas del siglo XX, procedentes de cuatro continentes: Europa, Asia, África y América. Entre todas ellas, por su volumen, destacan las emitidas en época imperial romana y las emisiones francesas desde el medievo hasta el siglo pasado. Muchas fueron adquiridas en subastas, como las celebradas en el famoso Hôtel Drouot de París. La colección fue ordenada y dispuesta por el marqués y Antonio en varios bargueños repartidos por diferentes salas del palacio.
La colección reúne también unas 1.100 medallas, pequeñas acuñaciones conmemorativas o narrativas de gran valor artístico y sellos de cera o plomo con marcas en relieve que funcionaban como un certificado o firma oficial. Las medallas conmemorativas más antiguas que se conservan se remontan al siglo XVI. Muchas fueron adquiridas pero otros ejemplares se le otorgaron al propio marqués de Cerralbo como premio por los méritos obtenidos en actos políticos o actividades relacionadas con la cría caballar y la competición de carruajes, otras de sus aficiones.
Por último, se incluye una pequeña colección sigilográfica de 32 ejemplares. Los sellos circulares de cera y plomo eran imprescindibles para validar la documentación oficial medieval moderna, y en el Museo destacan ejemplares regios castellanos y sellos pontificios de las edades. Fueron posiblemente adquiridos en el mercado de antigüedades, sin descartarse que procedan de documentos del archivo nobiliario del marqués. Su interés por estas piezas se corresponde con el auge, a finales del siglo XIX, de las disciplinas documentales de la paleografía y la diplomática, íntimamente relacionadas con el patrimonio archivístico.