La biblioteca nace prácticamente en paralelo con el archivo moderno, a principios del S. XIX, y se organiza de manera sistemática, como servicio público, hacia 1930.
Su contenido abarca las grandes áreas temáticas del propio Archivo, el archivístico (metodología e historiografía), y la historia, centrada sobre todo en el ámbito institucional, geográfico y cronológico de la Corona de Aragón (Edad Media y Moderna europea, historia de España, etc.).
Actualmente cuenta con más de 26.500 ejemplares de monografías; las publicaciones periódicas en curso, alcanzan los 168 títulos, además de un interesante fondo de revistas antiguas.
Las obras generales y de referencia están instaladas en la Sala de Lectura, son de acceso directo para la investigación, y ocupan 115 m/l. El resto del fondo, depositado en una de las cámaras, alcanza los 1.065 m/l., y se sirve previa solicitud en Sala de Lectura.
Los instrumentos de consulta están formados por un cedulario manual de autores y un fichero manual de materias; las obras ingresadas a partir de 1996 están disponibles en el catálogo automatizado de REBAE (Red de Bibliotecas de los Archivos Estatales).
Aparte, cuenta con un fondo antiguo, procedente de las propias instituciones que han dado lugar al actual archivo, compuesto de libros impresos de los S.S. XVI al XVIII, que disponen de un catálogo manual.