Questo cartulario è una copia di documenti relativi ai rapporti feudali dei re d'Aragona e dei conti di Barcellona nell'alto medioevo. Secondo il suo prologo, fu presentato al re Alfonso il Casto o il Trovatore (1162-1196) dal suo compilatore, il decano della cattedrale di Barcellona Ramon de Caldes. Conteneva 941 documenti, senza contare alcuni aggiunti successivamente, di cui 499 costituivano il primo libro e 442 il secondo libro.
La maggior parte di essi risalgono ai secoli XI e XII e rappresentavano i titoli di dominio e sovranità dei conti di Barcellona, poi re d'Aragona, sia nell'attuale Catalogna che nelle contee di Rossiglione e Cerdagna e in Occitania: alleanze, nozze, testamenti, ordini castellani, infeudazioni, giuramenti di omaggio, ecc. Era inoltre decorato con un gran numero di miniature, alcune a piena pagina, illustrative del testo.
Originariamente era composto da due volumi in pergamena di grande formato rispettivamente di 498 e 404 pagine, di cui circa la metà senza testo scritto. Entrambi si conservarono integri fino alla fine del XVIII secolo. In data non precisata e per circostanze non chiarite, il cartulario venne smembrato, perdendo gran parte delle pagine.
Grazie agli indici antichi completi, è stato possibile identificare e recuperare il testo di molti dei documenti mancanti, conservati in originali o copie dell'ACA e di altri archivi. Nel 1945 F. Miquel Rosell pubblicò l'edizione completa di gran parte dei documenti, lasciando non identificati solo circa 150 atti.
Il Liber feudorum maior oggi conservato è un volume unico rilegato in pergamena nel 1945 e costituisce una raccolta dei frammenti rinvenuti nel 1807 (89 pagine) e dei reperti del 1945 (27 pagine).
Il codice è riccamente decorato con miniature raffiguranti scene feudali di giuramenti di fedeltà, realizzate da due artisti di tradizione romanica, forse degli inizi del XIII secolo.
Il primo artista concepisce le scene basate su re in trono e vassalli inginocchiati con strutture quadrangolari o plurilobate. Il suo stile è geometrico, senza volume e con alcuni dettagli in rosso e oro e sfondi blu. Il secondo artista presenta una maggiore varietà di colori e di mezzi decorativi, come si nota nei dettagli delle vesti, dei gesti e delle rappresentazioni architettoniche schematizzate che inquadrano le scene.